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npj Clima y ciencia atmosférica volumen 5, Número de artículo: 47 (2022) Citar este artículo

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Es necesario conocer las características químicas y las fuentes de los aerosoles orgánicos (OA) sobre el mar para evaluar sus efectos sobre el cambio climático y la calidad del aire. Aquí, un monitor de especiación química de aerosoles cuadrupolo (Q-ACSM) y una espectrometría de masas de aerosoles de una sola partícula (SPAMS) se emplearon sincrónicamente para investigar la composición química, el estado de mezcla y el grado de oxidación de los aerosoles orgánicos oxidados (OOA) en PM1 sobre el Mar de China Oriental (ECS) del 3 al 27 de junio de 2017. Ambos espectrómetros de masas de aerosoles demostraron que se podría generar un estado de oxidación más alto de OOA en partículas de aerosol durante los períodos dominados por masas de aire marino (MDP) que el generado durante períodos dominados por masas de aire terrestre. periodos (LDP). Se distinguieron dos factores OOA, incluido el aerosol orgánico oxidado semivolátil (SV-OOA) y el aerosol orgánico oxidado de baja volatilidad (LV-OOA), según el Q-ACSM. El cincuenta y siete por ciento del total de partículas detectadas con señales obvias de marcadores orgánicos se identificaron como partículas de carbono orgánico oxidado (OOC) a través de SPAMS y se dividieron en partículas de carbono orgánico oxidado (LOOC) más bajo y partículas de carbono orgánico más oxidado (MOOC). Todas las partículas que contenían OOC se agruparon en siete subgrupos de partículas. Los subgrupos EC y K dominaron las partículas LOOC y MOOC, respectivamente, durante períodos controlados por masas de aire terrestre, lo que indica que la formación notable de OOC estuvo influenciada por fuentes continentales. Se encontró que los OOA con estados de oxígeno más altos dominaban cerca de los puertos. Esto sugirió que las características químicas de OOA sobre el ESC se ven gravemente afectadas por las emisiones continentales, de barcos y portuarias, que deben considerarse sinérgicamente al evaluar sus efectos en la transferencia de radiación solar y los procesos de nubes.

Los aerosoles orgánicos oxidados (OOA) constituyen un componente importante de los aerosoles ambientales1,2,3,4 y se pueden producir a través de la partición de gases en partículas de los productos de reacción, la oxidación de compuestos orgánicos volátiles precursores (COV) y reacciones de fase condensada en el ambiente1,5. Los OOA se caracterizan por presiones de vapor de saturación sustancialmente reducidas y, por lo tanto, contribuyen significativamente a la formación de nuevas partículas y al crecimiento de partículas recién formadas hasta el tamaño de los núcleos de condensación de nubes (CCN)6. Los OOA también afectan negativamente a la salud humana, ya que pueden penetrar profundamente en los pulmones y aumentar el riesgo de enfermedades respiratorias y cardiovasculares7,8. Además, ciertos componentes químicos son tóxicos, mutagénicos y cancerígenos, acumulando graves riesgos para la salud humana aún no completamente descubiertos9.

Los procesos de formación y las características de OOA se ven afectados por el tipo y la cantidad de los precursores, la reactividad de los precursores y sus productos de oxidación, y las tendencias de condensación de la oxidación y otros productos de reacción10. Además, los parámetros meteorológicos, como la temperatura (T) y la humedad relativa (HR), y el nivel de NOx, además de la concentración de oxidante [p. ej., hidroxilo (OH), ozono (O3) y nitrato (NO3)], El pH de las partículas y el contenido de agua líquida del aerosol (ALWC) pueden influir en la formación de OOA. Debido a su alta resolución temporal, los instrumentos de espectrometría de masas de aerosoles (AMS) y monitor de especiación química de aerosoles (ACSM) se han empleado ampliamente en mediciones de composición química de aerosoles para investigar su composición química, fuentes y procesos secundarios11,12,13,14,15 ,16,17,18,19,20,21,22,23. En general, los tipos de OA se pueden resolver a través de la factorización de matriz positiva (PMF) de acuerdo con la señal del espectro de masas, y el OA se puede clasificar en un aerosol orgánico primario (POA) [p. ej., OA similar a un hidrocarburo (HOA), OA de cocción (COA ), y quema de biomasa OA (BBOA)] y OOA, que pueden resolverse aún más en función del grado de oxidación [p. ej., SV-OOA y LV-OOA]13. La contribución de OOA a OA muestra amplias distribuciones espaciales, con una alta fracción en el fondo y sitios rurales, mientras que se ha observado una fracción mucho menor en sitios urbanos y suburbanos debido a la importante contribución de POA que puede generarse principalmente a partir de fuentes antropogénicas. emisiones Por ejemplo, la contribución de OOA a OA alcanzó el 75 % en la meseta de Qinghai-Tíbet24 y el 41 % en Beijing25. Similar a la distribución espacial de la fracción OOA en OA, la contribución de LV-OOA generalmente muestra una tendencia creciente de sitios urbanos/suburbanos a sitios de fondo/remotos, y LV-OOA dominó la composición de OA con una contribución del 60,7 % en Mt. Wuzhi26. Esto es consistente con un estudio anterior que informa un aumento gradual de la contribución LV-OOA y los valores O:C desde sitios urbanos y suburbanos hasta sitios de fondo.

El conocimiento del estado de mezcla de partículas individuales es crucial para comprender mejor sus propiedades fisicoquímicas y proporcionar información sobre sus procesos de reacción. La espectrometría de masas de partículas individuales (SPMS), incluida la espectrometría de masas de tiempo de vuelo de aerosoles (ATOFMS) y la espectrometría de masas de aerosoles de partículas individuales (SPAMS), puede proporcionar información en tiempo real sobre el estado de mezcla y el tamaño de partículas individuales27, lo que permite conocer el fuentes, procesos atmosféricos y propiedades ópticas y de nubes de los aerosoles atmosféricos28,29,30,31. Debido a la aplicación de un láser de alta energía, la espectrometría de masas de aerosoles de partículas individuales puede medir no solo iones solubles en agua y materia orgánica, sino también especies no refractarias, como los metales. Actualmente, ATOFMS y SPAMS se adoptan ampliamente en la distribución de fuentes. Por ejemplo, las partículas que contenían un espectro de masas con fuertes señales de K se identificaron como partículas que queman biomasa32,33. Healy et al.34 midieron el tamaño y la composición de las partículas de escape de los barcos recién emitidas en un puerto de Irlanda, identificando una clase única de escape de barcos que contenía carbono elemental y orgánico, sodio, vanadio, níquel, calcio, hierro y sulfato mezclados internamente. ATOFMS y SPAMS pueden identificar tanto partículas envejecidas como recién emitidas. Muchos estudios han demostrado que las partículas envejecidas comúnmente se mezclan internamente con especies secundarias de amonio, nitrato y sulfato a través de procesos atmosféricos35,36,37.

Aunque SPMS puede caracterizar casi todas las especies para determinar la composición química y el estado de mezcla de partículas individuales con una alta resolución temporal, es difícil obtener información cuantitativa debido a sus niveles variables de ionización y eficiencia de detección. Como resultado, es fundamental integrar los resultados del análisis a granel y de partículas individuales, que pueden proporcionar información más completa sobre las partículas de aerosoles atmosféricos. Middlebrook et al.38 operaron por primera vez los instrumentos AMS y ATOFMS de forma conjunta y, posteriormente, un número cada vez mayor de estudios han empleado estos dos instrumentos juntos39,40. Drewnick et al.41 implementaron instrumentos AMS y ATOFMS para caracterizar los aerosoles generados al cortar el césped e identificaron dos fuentes de aerosoles, lo que demuestra que la combinación de estos dos instrumentos podría proporcionar información más completa para identificar las fuentes de aerosoles. Cubison et al.42 midieron la masa resuelta por tamaño y la concentración numérica resuelta por tamaño de los aerosoles para investigar mejor el estado de mezcla. Verificaron que el estado de mezcla del aerosol es importante para determinar las propiedades de activación de las partículas alrededor del diámetro de activación crítico para obtener valores de sobresaturación realistas desde el punto de vista atmosférico. Salcedo et al.39 compararon las concentraciones de partículas de plomo observadas con los instrumentos AMS y ATOFMS, lo que indica una buena concordancia entre estos dos instrumentos. Los instrumentos AMS y espectrometría de masas de aerosoles de partículas únicas de desorción/ionización láser (LISPA-MS) se desarrollaron conjuntamente para caracterizar los aerosoles orgánicos en Tokio40. La señal RCOO en LISPA-MS y la señal m/z 44 obtenida con un instrumento AMS mostraron una correlación lineal significativa, lo que sugiere que la señal RCOO en LISPA-MS podría ser una medida de la abundancia relativa de OA. Aproximadamente el 95 % de las partículas con contenido orgánico identificadas a través de LISPA-MS contenían nitrato, lo que explica la correlación entre m/z 44 y el nitrato observado con el instrumento AMS, lo que facilita una investigación más profunda del estado de mezcla de OA y nitrato. Todos estos estudios sugieren que el estado de mezcla, la condición de oxidación, los mecanismos de formación y las fuentes de OA podrían revelarse mejor con la adopción combinada de los espectrómetros de masas de dos partículas.

Cubriendo más de dos tercios de la superficie de la Tierra, los entornos marinos tienen un impacto significativo en el clima de la Tierra y contribuyen notablemente a los aerosoles globales43,44,45. La atmósfera marina se ve afectada por fuentes antropogénicas, incluidos los procesos industriales, la quema de combustible y biomasa a través del transporte de largo alcance, los puertos y las emisiones de escape del transporte marítimo, así como las emisiones biogénicas46,47,48,49. Se observó un impacto notable de la quema de biomasa en la composición de los aerosoles marinos durante una campaña desde la isla caboverdiana de São Vicente hasta Gabón, que reveló concentraciones elevadas de SOA50. Recientemente, la investigación se ha centrado cada vez más en las emisiones de contaminantes atmosféricos que se originan en el transporte marítimo, con contribuciones al PM2.5 ambiental de 51,9 a 62,6 μg/m3 en China51,52 y de 0,26 a 2,3 μg/m3 en Europa53,54,55,56 ,57,58,59. Los productos de oxidación de las especies en fase gaseosa emitidas por el océano, incluidos el sulfuro de dimetilo (DMS) y otros compuestos orgánicos volátiles (COV) biogénicos, podrían convertirse aún más en OOA, que constituye una importante fuente de aerosoles marinos60. Además, la composición química y las propiedades del OOA en ambientes marinos están influenciadas por factores meteorológicos como la humedad del aire, la velocidad y la dirección del viento. Sin embargo, las características de OOA en base a una sola partícula y los factores que influyen en el grado de oxidación de OOA siguen sin estar claros.

En este estudio, llevamos a cabo una campaña de crucero en el área costa afuera del ECS del 3 al 27 de junio de 2017, presentando mediciones en tiempo real de aerosol ambiental marino usando Q-ACSM y SPAMS. La composición y la concentración de masa de OOA a granel se midieron cuantitativamente con el instrumento ACSM, y la composición química de una sola partícula se investigó más a fondo a través de SPAMS. Los objetivos de este trabajo son (1) investigar las características de una sola partícula de OOA en el ECS (2) analizar el grado de oxidación de OOA durante diferentes períodos dominados por la masa de aire y (3) revelar el principal factor que influye en la oxidación de OOA Licenciatura en la ECS. La consideración combinatoria de los datos obtenidos a granel y partícula por partícula podría proporcionar una visión más profunda de las características químicas de OOA, destacando la influencia de las actividades antropogénicas en la ocurrencia, las fuentes y la formación de OOA en el ECS.

La Figura 1 complementaria muestra las trayectorias hacia atrás de 24 h de las masas de aire que llegan al sitio de muestreo. Todo el estudio se dividió en cuatro etapas por el tipo de masa de aire. La etapa 1 (S1) y la etapa 3 (S3) fueron períodos dominados por la masa de aire marino (MDP), mientras que la etapa 2 (S2) y la etapa 4 (S4) fueron períodos dominados por la masa de aire terrestre (LDP). La Figura 1a muestra la serie temporal de las concentraciones de masa de las especies NR-PM1, incluidos los compuestos orgánicos (Org), sulfato (SO4), nitrato (NO3), amonio (NH4) y cloruro (Cl) y componentes químicos OA, y la Fig. 3 muestra series temporales de los parámetros meteorológicos y especies gaseosas. La concentración de la masa total de NR-PM1 durante el LDP fue ~3 veces mayor que durante el MDP. El SO4 produjo una contribución mucho mayor que la del NO3 durante el MDP, mientras que alcanzó una concentración similar a la del NO3 durante el LDP, probablemente debido a las altas emisiones de SO2 cerca de los puertos, así como a la contribución de las emisiones marinas61,62,63. Con un rango de 1,5 a 5,0 μg m−3, la contribución de OA varió dentro del estrecho rango de 27 a 36 % durante la campaña. Las cargas de masa de OA observadas fueron similares a otras observaciones en el sitio de fondo, mientras que la fracción de OA fue menor que la informada en estudios anteriores, lo que sugiere que el sitio de observación se vio profundamente afectado por actividades antropogénicas24,64. Representando el 53 y el 51 % de todo el OA durante S1 y S3, respectivamente, LV-OOA contribuyó sustancialmente al OA durante el MDP pero mucho menos durante el LDP. Por el contrario, la concentración de SV-OOA fue mayor durante el LDP que durante el MDP (54-59% versus 19-32%). La relación LV-OOA/SV-OOA fue significativamente elevada desde el LDP (0,74 en promedio) hasta el MDP (2,16 en promedio), lo que sugiere que el grado de oxidación de OOA fue mayor durante el MDP.

a Serie temporal de las concentraciones de NR-PM1 y especies orgánicas en las cuatro etapas; b fracción numérica de los subgrupos de partículas (EC, K, Na, V, Mn, Fe y otros subgrupos) en las partículas LOOC y MOOC en las cuatro etapas; c serie temporal de los valores LV-OOA/SV-OOA obtenidos con el instrumento ACSM y valores MOOC/LOOC obtenidos vía SPAMS.

En total, durante la campaña se recogieron un total de 546 874 partículas con espectros de masas tanto positivo como negativo, y el 57 % de estas partículas (en número) se identificaron como partículas OOC. Entre estas partículas, el 50 % de las partículas OOC con una mayor intensidad de marcadores OOC se identificaron como partículas MOOC, y las partículas restantes se identificaron como partículas LOOC65. El número total de partículas recolectadas y partículas OOC se comparó con las concentraciones de masa obtenidas con el instrumento ACSM, como se muestra en la Fig. 7 complementaria, y la relación MOOC/LOOC se comparó con la relación LV-OOA/SV-OOA, como se muestra en Figura 1c. Aunque la serie temporal de los recuentos de partículas totales y los recuentos de partículas OOC no indicaron una tendencia completamente consistente con la de las concentraciones de masa de NR-PM1 y OOA porque SPAMS no puede proporcionar datos cuantitativos, la serie temporal de la relación MOOC/LOOC fue bastante similar a la de la relación LV-OOA/SV-OOA, lo que demuestra que el análisis de composición química resuelto por tamaño a través de SPAMS se puede combinar con la determinación cuantitativa de la concentración a granel con instrumentos ACSM para estudiar OOA.

Para identificar las características y fuentes de las partículas OOC individuales, separamos las partículas MOOC y LOOC en 7 subgrupos, incluidos EC, K, Na, V, Fe, Mn y otros subgrupos. La Figura 8 complementaria muestra las series temporales y las distribuciones de tamaño de todos los subgrupos. Como se muestra en la Fig. 2, el subgrupo EC fue la partícula más abundante entre las partículas LOOC durante el MDP, representando el 48 y el 56 % de todas las partículas durante S1 y S3, respectivamente. Las partículas de EC probablemente se derivaron de la combustión incompleta de compuestos que contienen carbono, como las emisiones de los vehículos y la combustión de combustibles66. Una gran fracción del subgrupo V en las partículas MOOC se observó durante el MDP. V es un marcador notable de las emisiones de los barcos52,67. Las abundantes partículas V se asociaron con aerosoles frescos emitidos en puertos y barcos y sufrieron reacciones de envejecimiento, lo que indica las influencias significativas de las emisiones de puertos y barcos en la composición de OOA. Similar al MDP, el subgrupo EC produjo la mayor contribución a las partículas LOOC durante el LDP. Representando el 40 y el 36 % de todas las partículas durante S2 y S4, el subgrupo K fue la partícula más abundante entre las partículas MOOC durante el LDP, y la abundancia fue significativamente mayor que durante el MDP. El K se emplea a menudo como marcador notable de la quema de biomasa36,68 y el subgrupo K se oxidó mucho durante el transporte de largo alcance desde la tierra a las áreas marinas. El abundante subgrupo K en las partículas MOOC durante el LDP sugirió los efectos importantes de las fuentes terrestres en la formación de OOA en el área costa afuera del ECS. Aunque afectado principalmente por masas de aire marino durante S1, el subgrupo K representó una fracción alta de las partículas LOOC ya que el barco navegó junto con Shanghai y fue influenciado por actividades antropogénicas en tierra.

a Concentración de número de partículas (NC) y relación MOOC/LOOC durante el LDP y MDP; b área relativa de partículas (RPA) de los marcadores OOC en las partículas LOOC y MOOC en cada subgrupo durante el LDP y MDP. Los rombos indican los valores medios. La línea dentro de la caja indica la mediana. El recuadro y las barras de error indican los percentiles 10, 25, 50, 75 y 90.

La Figura 5 complementaria muestra la distribución espacial de OA a lo largo del crucero. La concentración de OA observada en los diferentes sitios exhibió una variación espacial sustancial, con valores más altos cerca de Shanghai y Ningbo y valores más bajos cerca de la isla de Zhoushan, lo que resaltó los efectos de las fuentes terrestres en la concentración de OOA. Se observaron altas concentraciones de OA el 27 de junio (de QD a SS) debido a la influencia de fuentes terrestres, incluso a distancias relativamente grandes de la tierra, lo que sugirió que el tipo de masa de aire dominaba la concentración de OOA en el área costa afuera del ECS. Observamos que se observaron proporciones más altas de LV-OOA/SV-OOA cerca de los puertos, lo que indica que el elevado grado de oxidación de OOA se vio afectado por los puertos. Un resultado similar también se encontró en un estudio anterior, en el que se observó que las emisiones de los buques envejecidos prevalecían sobre las emisiones primarias en el entorno portuario48.

Como se discutió en la sección "Resumen de las mediciones a granel e individuales", el tipo de masa de aire influyó en la composición del OOC. Además, comparamos la concentración promedio del número de partículas entre los dos períodos dominados por la masa de aire. Aunque se observaron concentraciones de número de partículas más altas de todos los subgrupos durante el LDP debido a los conteos totales de partículas significativamente más altos, los subgrupos EC y K revelaron el aumento más obvio, mientras que el subgrupo V exhibió un ligero aumento, lo que indica que las fuentes terrestres a través del transporte generaron abundantes partículas EC y K. Para explorar la influencia de la composición de OOC en el grado de oxidación de OOA, examinamos la relación MOOC/LOOC en cada subgrupo de partículas durante LDP y MDP, como se muestra en la Fig. 2a. Se observaron proporciones MOOC/LOOC más altas en los subgrupos Mn y V durante el LDP y el MDP, lo que indica el alto grado de oxidación de las partículas de Mn y V, respectivamente. Se descubrió que Mn cataliza la formación de sulfato durante los eventos de neblina en un estudio reciente69, que también puede promover la formación de OOA. Gong et al.70 observaron una mayor producción de oxalato derivada de la oxidación de precursores orgánicos en partículas V, lo que sugiere que la presencia de V puede afectar sustancialmente la producción de OOA. El subgrupo Mn produjo contribuciones pequeñas y similares durante el LDP y el MDP y no fue el factor principal que provocó la alta relación MOOC/LOOC durante el MDP. El V se introduce en gran medida en la atmósfera a través de las emisiones de los barcos, y las partículas V juegan un papel importante en las áreas marinas debido a las intensas actividades de transporte. La alta relación MOOC/LOOC durante el MDP se asoció con una mayor contribución de partículas V durante estos períodos. Los subgrupos EC y K exhibieron una relación MOOC/LOOC más baja que la de las partículas V durante el LDP y el MDP, especialmente el subgrupo EC, que exhibió el valor MOOC/LOOC más bajo durante toda la campaña. Las masas de aire transportaron contaminantes terrestres durante el LDP, lo que aumentó considerablemente la fracción de partículas EC y K, lo que llevó a una menor relación MOOC/LOOC durante el LDP.

Para examinar más a fondo el grado de oxidación de cada subgrupo de partículas, se comparó el área relativa de partículas (RPA) de los marcadores OOC entre los diferentes subgrupos. El RPA de los marcadores OOC en las partículas LOOC no indicó una variación significativa entre los diferentes subgrupos debido a las reglas de clasificación empleadas. Entre las partículas MOOC, el RPA de los marcadores OOC fue mayor para los subgrupos Mn y V durante ambos períodos, seguidos por los subgrupos Fe, K, Na, EC durante el LDP y los subgrupos K, Na, Fe, EC durante el MDP . El mayor RPA de los marcadores OOC en los subgrupos Mn y V sugiere que el material orgánico en estas partículas es susceptible a procesos de oxidación más profundos.

Notamos que las proporciones MOOC/LOOC fueron más altas durante el MDP que durante el LDP en cada subgrupo. Como se muestra en la Fig. 2, las relaciones MOOC/LOOC en los subgrupos V y EC durante el MDP fueron aproximadamente dos veces más altas que las del LDP. Con excepción de los subgrupos V y EC, todos los demás subgrupos mostraron una tendencia ligeramente creciente durante el MDP sobre el LDP. Para explorar más a fondo el grado de oxidación OOA, se aplicó el diagrama de van Krevelen (diagrama VK) para representar las relaciones H:C y O:C71. Como se muestra en los diagramas VK en las Fig. 3a y d, la relación O:C varió entre 0,4 y 0,9 durante el LDP, que fue menor que durante el MDP, con una relación O:C que varió de 0,5 a 1,1. Estudios previos reportaron una relación O:C más alta (que va de 0.5 a 1.4) en sitios de fondo y una relación O:C más baja en áreas urbanas (que va de 0.3 a 0.6)72,73,74, lo que sugiere que los aerosoles orgánicos podrían ser más oxidado con menos fuentes antropogénicas. La relación O:C a lo largo de toda la campaña fue más alta que en las observaciones en áreas urbanas, pero ligeramente más baja que en los sitios de fondo. La relación O:C más baja durante el LDP fue consistente con el aumento de los efectos de las fuentes antropogénicas durante estos períodos. El mecanismo de formación de OOA se puede estimar según la pendiente del diagrama VK71,75. La formación de alcohol y peróxido emergió como el proceso dominante para OOA durante esta campaña ya que las pendientes en ambos diagramas VK fueron cercanas a −0.2.

Diagrama de Van Krevelen del OOA durante a el LDP yd MDP; patrones diurnos de los tres tipos de OA (HOA, SV-OOA y LV-OOA) durante b el LDP ye MDP; Dependencia de AWLC y O3 de la concentración de OOA y la relación LV-OOA/SV-OOA durante c LDP yf MDP, respectivamente.

La Figura 3b y e muestra los ciclos diurnos promedio de la concentración de masa de especies de OA durante el LDP y el MDP, respectivamente. OA exhibió distintos patrones diurnos durante estos dos períodos. Durante el LDP, SV-OOA exhibió un ciclo diurno pronunciado con un pico distinto entre las 10:00 y las 11:00, mientras que LV-OOA exhibió un ciclo diurno plano. Comparativamente, SV-OOA mostró una distribución estable y LV-OOA mostró un aumento gradual desde las 8:00 hasta las 14:00 y luego una disminución hasta las 19:00 durante el MDP. Los procesos fotoquímicos y de fase acuosa ejercieron efectos combinados en la formación de OOA76. Su influencia en la concentración y composición de OOA durante LDP y MDP se ilustra en la Fig. 3c y f, respectivamente. Los valores más altos de concentración de masa de OOA ocurrieron en la esquina superior derecha, lo que indica que tanto los procesos fotoquímicos como los de fase acuosa jugaron un papel importante en la formación de OOA. Sin embargo, la relación LV-OOA/SV-OOA reveló una relación insignificante con ALWC y O3, lo que indicó que hay más factores que influyen en el grado de oxidación de OOA. Durante el MDP, la concentración de OOA y la relación LV-OOA/SV-OOA exhibieron distribuciones similares, alcanzando valores altos a altas concentraciones de O3. Esto indicó que los procesos fotoquímicos dominaron la formación de LV-OOA, lo que concuerda con el valor máximo de la concentración de LV-OOA al mediodía. Para evaluar la contribución de los procesos fotoquímicos y de la fase acuosa a cada subgrupo durante estos dos períodos, se investigaron los cambios en el valor MOOC/LOOC con las concentraciones de O3 y ALWC durante el LDP y el MDP, como se muestra en la Fig. 9 complementaria. , los subgrupos V y Mn exhibieron tendencias crecientes con el aumento de la concentración de O3 durante ambos períodos, lo que sugiere que los procesos fotoquímicos desempeñaron un papel más importante en la formación de OOA para los subgrupos V y Mn. Durante el MDP, la relación MOOC/LOOC en los subgrupos EC y K aumentó drásticamente con el aumento de la concentración de O3, mientras que exhibieron una tendencia decreciente durante el LDP, probablemente debido a otros factores influyentes, como los cruceros de campaña.

Para investigar más a fondo la razón del mayor grado de oxidación de OOA durante el MDP, evaluamos las contribuciones de los componentes del subgrupo de partículas y el grado de oxidación de cada subgrupo durante estos dos períodos. Dado que los subgrupos K, EC y V representaron la fracción principal durante toda la campaña, se generaron gráficos ternarios (Fig. 4a y c) para visualizar la relación entre la relación LV-OOA/SV-OOA y la fracción de estos tres subgrupos.

Gráficas ternarias para las partículas EC, K y V durante a LDP y c MDP. Las partículas EC, K y V se normalizan de manera que estos tres componentes comprendan un total del 100%; las fracciones de las partículas LOOC y MOOC en las partículas EC, K y V durante b el LDP y d MDP.

La mayoría de las partículas durante el LDP cayeron en el lado izquierdo de la gráfica, lo que ilustra que los subgrupos K y EC constituyeron continuamente la fracción dominante durante el LDP. Las partículas durante el MDP se dispersaron en el gráfico ternario, y la relación LV-OOA/SV-OOA indicó una tendencia creciente cerca de la esquina de la derecha, lo que verifica que una gran fracción de partículas V durante el MDP juega un papel importante en el grado de oxidación OOA mejorado. Las Figuras 4b y d muestran además los efectos del grado de oxidación de los tres subgrupos en la relación LV-OOA/SV-OOA. Durante el LDP, una mayor proporción de partículas MOOC en los subgrupos K y EC estuvo acompañada por una mayor proporción LV-OOA/SV-OOA. También se observaron tendencias similares durante el MDP. Se encontraron relaciones LV-OOA/SV-OOA más altas con el tiempo. Además, notamos que ciertos puntos estaban dispersos en la parte superior de la trama ternaria solo durante el MDP, lo que indica una mayor contribución de partículas MOOC durante el MDP. Los puntos dispersos en la parte superior de la gráfica ternaria indicaron una mayor relación LV-OOA/SV-OOA, lo que sugiere que una mayor fracción de partículas MOOC es un factor significativo en el mayor grado de oxidación durante el MDP.

La Figura 5a muestra la tasa de variación de SV-OOA y LV-OOA detectada con el instrumento ACSM, así como de las partículas LOOC y MOOC detectadas a través de SPAMS. Se observaron tendencias muy similares en las tasas de variación entre las partículas SV-OOA y LOOC y entre las partículas LV-OOA y MOOC. En total, las tasas de variación de SV-OOA y LV-OOA durante el LDP fueron significativamente más altas que las del MDP, lo que podría respaldar aún más la importante contribución de las fuentes terrestres al medio ambiente marino. Se seleccionaron tres casos adicionales para ilustrar el patrón de evolución de OOA en las diferentes etapas.

a Tasas de variación de la concentración de masa de OOA con el instrumento ACSM y la concentración del número de partículas (NC) de OOC a través de SPAMS; b Concentración de masa de OOA y recuento de partículas de OOC en los tres casos típicos; c las razones de variación de cada subgrupo en los tres casos típicos.

Las Figuras 5b y c muestran el proceso de varianza de dos OOA y las razones de varianza de siete subgrupos en los tres casos. Los resultados revelan que diferentes procesos podrían atribuirse a diferentes componentes. Con tasas decrecientes de 0,44 μg m−3 h−1 y 0,22 μg m−3 h−1, se observaron fuertes descensos en SV-OOA y LV-OOA en el Caso 1, que se atribuyeron al efecto de dilución de las masas de aire marino limpio. y menos influenciados por fuentes contaminantes terrestres. El subgrupo EC, con una razón de varianza de 94, fue el que más contribuyó a la disminución de SV-OOA, seguido del subgrupo K. Notamos que el subgrupo V alcanzó un valor de relación de varianza negativo, lo cual fue consistente con el aumento de las emisiones de los barcos cerca de los puertos. Similar al SV-OOA, los subgrupos K y EC en el LV-OOA experimentaron una disminución dramática, con proporciones de varianza de 112 y 58, respectivamente. Para ilustrar mejor la influencia de las fuentes terrestres en la atmósfera marina durante el LDP, investigamos el proceso creciente de SV-OOA y LV-OOA en el Caso 3. Las tasas de aumento promedio de SV-OOA y LV-OOA fueron 0,58 y 0,33. μg m-3 h-1, respectivamente. De acuerdo con el Caso 1, SV-OOA exhibió un cambio más obvio durante el LDP, y los subgrupos EC y K fueron las especies más importantes que llevaron a la variación de SV-OOA y LV-OOA, respectivamente.

En el Caso 2 se observó una clara diferencia en los procesos de crecimiento durante el MDP. En general, en el Caso 2 se observó un impacto significativo de las emisiones de los barcos en la atmósfera marina. Las tasas promedio de aumento de las partículas SV-OOA y LV-OOA fueron 0,24 y 0,20, respectivamente. La tasa de aumento ligeramente más baja de LV-OOA probablemente se debió al tamaño de partícula más pequeño del subgrupo V, que representó una gran proporción de LV-OOA. El subgrupo V, indicador de las emisiones de los barcos, alcanzó una tasa de varianza de 272 en el LV-OOA, que fue dos veces mayor que la de los otros subgrupos, lo que revela las importantes contribuciones de las emisiones de los barcos cerca de los puertos.

La concentración de masa de compuestos orgánicos varió drásticamente durante la campaña, con una concentración promedio que va desde 1,46 a 5,04 μg m−3. Con un promedio del 27 al 36 % de todas las partículas, los compuestos orgánicos constituyeron una fracción importante de NR-PM1 en todas las etapas. Se observaron diferentes relaciones LV-OOA/ SV-OOA entre los dos períodos, con una relación más baja durante el LDP y una relación más alta durante el MDP, lo que sugiere un mayor grado de oxidación de OOA en etapas con menos influencias de origen terrestre. Además, se observó una variación significativa en las composiciones de partículas de OOC durante estos dos períodos. Los subgrupos EC y K produjeron contribuciones importantes a las partículas LOOC y MOOC, respectivamente, durante el LDP, lo que indicó que las fuentes continentales impusieron un gran efecto en el ambiente de aerosoles marinos durante estos períodos. Con una contribución decreciente del subgrupo K, el subgrupo V desempeñó un papel cada vez más importante en las partículas MOOC durante el MDP, lo que sugiere que las emisiones de los puertos y barcos también influyeron significativamente en el ambiente del aire en alta mar en el ECS.

Las diferentes composiciones químicas durante el LDP y MDP se demostraron como un factor importante en la variación del grado de oxidación orgánica entre estos dos períodos. Una fracción creciente del subgrupo V resultó en un mayor grado de oxidación durante el MDP. Además, se observaron relaciones MOOC/LOOC más altas en todos los subgrupos durante el MDP sobre el LDP, lo que condujo a un mayor grado de oxidación durante el MDP. El análisis de los efectos de ALWC y O3 en la formación de OOA y la relación MOOC/LOOC en cada subgrupo sugirió que la oxidación fotoquímica fue el factor dominante del elevado grado de oxidación durante el MDP. Estos resultados sugieren que tanto las fuentes de contaminantes como los procesos de oxidación son críticos para las características de los aerosoles orgánicos y el grado de oxidación en el área costa afuera del ECS y las actividades antropogénicas deben considerarse en la ocurrencia, las fuentes y la formación de OOA en el ECS.

Las mediciones in situ se realizaron del 3 al 27 de junio de 2017 en el área costa afuera del ECS. La campaña de cruceros rodeó principalmente el archipiélago de Zhoushan. La trayectoria del crucero se representa en la figura complementaria 2, y se pueden encontrar más detalles del sitio de muestreo en otros lugares77. Todos los instrumentos de observación se colocaron dentro de una plataforma móvil ubicada en medio de un sampán. Los componentes traza y los parámetros meteorológicos se midieron continuamente durante la campaña del crucero.

Todos los instrumentos de observación se colocaron dentro de una plataforma móvil ubicada en medio de un sampán. Los componentes traza y los parámetros meteorológicos se midieron continuamente durante la campaña del crucero19. Básicamente, este instrumento está compuesto por una lente aerodinámica que enfoca un haz de partículas (con un diámetro aerodinámico de vacío inferior a 1 µm) y lo dirige a través de tres cámaras de vacío, siendo la última una cámara de detección en la que las partículas se vaporizan al impactar contra una superficie. calentado a 600°C. Los iones positivos generados se analizaron finalmente con un espectrómetro de masas de cuadrupolo comercial.

El instrumento SPAMS (Guangzhou Hexin Analytical Company) empleado en este trabajo fue diseñado según el método ATOFMS y ha sido presentado en detalle en las publicaciones anteriores78. Brevemente, se tomaron muestras de partículas ambientales a través de un orificio crítico de 80 μm en una lente aerodinámica controlada por vacío a una velocidad de flujo de 75 mL min−1. El tamaño de las partículas individuales se midió mediante dos rayos láser (532 nm) y posteriormente se desorbió o ionizó mediante un láser pulsado (266 nm). Después de la ionización, los iones positivos y negativos se detectaron con un espectrómetro de masas de tiempo de vuelo bipolar en forma de Z.

Las concentraciones de masa finales y los espectros de masas se procesaron en el software de datos estándar ACSM, que es un procedimiento ampliamente aplicado descrito en la ref. 19. Se logró una eficiencia de recolección de partículas (CE) de 0.5 durante toda la campaña. La concentración de masa y la composición química de las especies de NR-PM1 se obtuvieron con base en la eficiencia relativa de ionización (RIE) predeterminada, en 1.4, 1.2, 1.1 y 1.3 para Org, SO4, NO3, NH4 y Cl, respectivamente, y un RIE valor de 5,72 para amonio basado en calibraciones in situ. La distribución de origen de los orgánicos se realizó a través de PMF, y los resultados se evaluaron con la herramienta de evaluación de PMF basada en Igor Pro. Se identificaron tres factores, HOA, SV-OOA y LV-OOA.

Las distribuciones de tamaño y las composiciones químicas de las partículas detectadas por SPAMS se analizaron utilizando el software YAADA basado en el kit de herramientas de software MATLAB. Durante la campaña se recogieron un total de 546.874 partículas con espectros de masas de iones positivos y negativos. En estudios previos de SPMS, 27[C2H3]+, 37[C3H]+ y 43[C2H3O]+ han sido identificados como marcadores de compuestos orgánicos tanto en mediciones de campo como de laboratorio30,79,80. Por lo tanto, en este estudio, las partículas de carbono orgánico oxidado (OOC) se identificaron mediante marcadores orgánicos con áreas máximas relativas superiores al 5 %. Las partículas OOC con señales orgánicas más altas (más del 10 %) se identificaron como partículas de carbono orgánico más oxidado (MOOC), y las partículas restantes se identificaron como partículas de carbono orgánico menos oxidado (LOOC). Según este criterio de clasificación, se identificaron un total de 309.914 partículas OOC, de las cuales 156.008 y 153.906 partículas se identificaron como partículas LOOC y MOOC, respectivamente. Además, todas las partículas OOC se clasificaron en siete subgrupos con el método ART-2a para investigar sus fuentes y procesos de formación. Los siete subgrupos de partículas OOC incluían (1) el subgrupo de carbono elemental (EC), (2) el subgrupo K, (3) el subgrupo Na, (4) el subgrupo V, (5) el subgrupo Mn, (6) el subgrupo Fe y ( 7) otro subgrupo.

Las masas de aire relacionadas con las condiciones meteorológicas locales o regionales podrían ser responsables del transporte atmosférico de partículas de aerosol en las direcciones vertical y horizontal. Se simularon trayectorias hacia atrás de la masa de aire de veinticuatro horas para cada día con el modelo híbrido de trayectoria integrada de Lagrange de una sola partícula (HYSPLIT, http://www.arl.noaa.gov/HYSPLIT_info.php) de la Administración Nacional Oceánica y Atmosférica ( NOAA) Air Resources Laboratory (ARL) y se calcularon a las 0:00, 6:00, 12:00 y 18:00 (hora local) a una altura de 500 m (Fig. 1 complementaria).

En este estudio, calculamos la tasa de variación para dos concentraciones de masa de OOA y el número de partículas de siete subgrupos de OOC para ilustrar los procesos de variación de compuestos orgánicos. Las tasas de variación de los subgrupos OOA y OOC se definieron con la ecuación. (1) y la ecuación. (2), respectivamente:

se calculó la razón de variación de los siete subgrupos de OOC para evaluar la contribución de cada subgrupo a la variación de OOA, y se determinó la razón de variación con la ecuación. (3):

Los datos sin procesar utilizados en este estudio están archivados en el Departamento de Ciencias e Ingeniería Ambientales de la Universidad de Fudan, y están disponibles previa solicitud poniéndose en contacto con el autor correspondiente ([email protected]).

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Este trabajo fue financiado por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (núms. 91743202, 91843301, 92043301 y 21527814), la Comisión de Ciencia y Tecnología del Municipio de Shanghai (núm. 21DZ1202300) y el Proyecto de Asociación Internacional de Ciencia y Tecnología de Shanghai (núm. 21230780200 ).

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ZL analizó los datos y escribió el manuscrito; HC y JC diseñaron el estudio, revisaron y editaron el manuscrito; LL, GX y HO ayudaron en el análisis de datos; XT, RJ, BL y RZ editaron el manuscrito. Todos los autores contribuyeron a la discusión y revisión.

Correspondencia a Hui Chen o Jianmin Chen.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

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Liu, Z., Chen, H., Li, L. et al. Caracterización de partículas individuales en tiempo real de aerosoles orgánicos oxidados en el Mar de China Oriental. npj Clima Atmos Sci 5, 47 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00267-1

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Recibido: 24 enero 2022

Aceptado: 13 de mayo de 2022

Publicado: 09 junio 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-022-00267-1

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